《Macromolecules》：多尺度松弛策略破解固态电池聚合物电解质离子传导-力学性能“跷跷板”难题

A Star Boron-Cored Macromolecule-Mediated Multi-Scale Relaxation Strategy for Overcoming the Conductivity-Robustness Trade-Off in Polymer Electrolytes

Kangle Zhou, Junhong Guo, Junchen Wu, Kun He, Suli Chen,* and Tianxi Liu*

Macromolecules 2026, 59, 9, 5611-5622, DOI: 10.1021/acs.macromol.6c00268

全固态锂金属电池（ASSLMBs）被视为下一代高安全、高能量密度储能技术的终极目标。其中，由聚合物基体（如聚氧化乙烯，PEO）与锂盐组成的固态聚合物电解质（SPEs），因柔韧性好、界面相容性佳和易于规模化加工，成为最具产业化前景的体系之一。然而，SPEs长期受困于一个“跷跷板”式的矛盾：提高离子电导率往往需要牺牲机械强度，而增强力学性能又会锁住链段运动，导致导电性骤降。如何在二者之间找到平衡，是领域内多年未破的难题。

鉴于此，本课题组近期在《Macromolecules》期刊发表最新研究成果，提出一种星型硼核大分子介导的“多尺度松弛”策略。该研究设计合成了一种具有锂离子传导能力的星型硼核聚乙二醇大分子（BPEG），这种结构充当动态超分子节点，在同源PEO基质中通过构建动态自适应氢键网络，让弱氢键优先解离以促进离子传输，强氢键持续维持结构稳定，从而打破了离子传导与力学性能之间的固有制约。此外，多条PEG臂通过氢键与PEO主链形成互通网络结构，构建了额外的链间离子传输路径，进一步加速了离子迁移动力学。基于该策略的聚合物复合电解质（SEPE）实现了高离子电导率（50 °C下3.40×10⁻⁴ S cm⁻¹）、超高Li⁺迁移数（0.84）和显著增强的机械强度（拉伸强度提升3倍以上）。Li/Li对称电池稳定循环超过1900小时无枝晶，组装的全固态电池在高负载、高压正极体系下均展现出优异的长循环稳定性。该工作为为克服 SPEs 在力学性能和离子传导之间的矛盾引入了一种有效策略，也为其在全固态锂金属电池中的实际应用提供了新视野。

本论文第一作者为化工学院2024级硕士研究生周康乐，通讯作者为江南大学刘天西教授和陈苏莉副教授。

论文连接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.6c00268