《物理化学学报》：CO₂和N₂电还原反应中缺陷及界面工程的最新进展

Recent Advances in Defect and Interface Engineering for Electroreduction of CO₂ and N₂

Yao Chen^#, Cun Chen^#, Xuesong Cao, Zhenyu Wang, Nan Zhang*, Tianxi Liu*

Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39(8), 2212053.

电催化技术可以实现化学能到电能的高效转化，为解决间歇式可再生能源储存、运输和利用等提供重要途径，对于全面推动相关产业的绿色转型与实现“碳中和”具有重要意义。其中，电催化CO₂还原反应（CO₂RR）和N₂还原反应（N₂RR）是实现CO₂及N₂资源化的重要手段。然而，CO₂和N₂中C＝O和N≡N键较高的解离能以及HOMO和LUMO间的巨大能量间隙使其具有高的化学稳定性。而且，CO₂和N₂的低质子亲和力使其难以被直接质子化。此外，CO₂RR和N₂RR与析氢反应（HER）具有相近的氧化还原电位，造成其与HER之间存在竞争性关系。因此，CO₂RR和N₂RR面临着过电位高及法拉第效率低等关键问题。

催化剂在催化反应中起到降低反应能垒并加快反应速率的作用，因此，开发高效稳定的CO₂RR和N₂RR催化剂对提升CO₂及N₂的转化效率至关重要。电催化剂的缺陷和界面工程可通过表面原子工程来实现电子结构调控，对增强CO₂及N₂的吸附、抑制HER、稳定CO*及NH₂*等反应中间体等起到重要作用，可突破CO₂RR和N₂RR过电位高及法拉第效率低的瓶颈问题。目前，所报道的多种缺陷和复合电催化剂在提高CO₂RR和N₂RR催化性能等方面均表现出巨大的潜力。基于此，本课题组综述了CO₂RR和N₂RR中催化剂缺陷工程及界面工程的最新进展，首先讨论了四种不同的缺陷（空位、高指数晶面、晶格应变和晶格无序）对CO₂RR和N₂RR性能的影响；然后，总结了界面工程在聚合物-无机复合材料催化剂中的重要作用；最后，展望了原子级电催化剂工程的发展前景。

本论文第一作者为江南大学化学与材料工程学院硕士研究生陈瑶和陈存，通讯作者为刘天西教授和张楠副教授。

论文连接：http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202212053

电催化二氧化碳还原和氮气还原反应中的催化剂缺陷工程及聚合物界面工程