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《高分子学报》:富氧空位的取向纳米纤维增强聚合物复合固态电解质的离子传输性能

高分子学报富氧空位的取向纳米纤维增强聚合物复合固态电解质的离子传输性能

Oxygen-vacancy-rich aligned nanofibers enhancing ion transport in polymer composite solid electrolytes

陈轲鼎, 王菲, 缪月娥*, 刘天西*

高分子学报 2026, DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2026.26146


传统液态电解质存在易泄漏、易燃及热失控等安全隐患,难以满足高比能锂金属电池对高安全性的需求。聚合物固态电解质兼具质轻、柔性佳、无漏液风险且与电极相容性好等优势,是解决电池安全问题的理想选择。其中,PEO基电解质因锂盐溶解性好、结构易调控、制备简便,是目前聚合物固态电解质领域的研究重点。然而,向PEO中引入无机填料时,填料分散性差及有机-无机界面相互作用弱等问题,导致PEO结晶区难以被有效打破、离子传输路径不连续,长循环中界面极化不断加剧。现有研究多侧重于引入三维骨架来优化离子传输路径,但对无机填料与PEO分子链间的界面化学调控缺乏深入探索,难以形成稳定高效的协同传输界面。因此,如何通过界面化学与有序结构的协同调控策略突破性能瓶颈,是当前研究的关键所在

针对聚合物复合固态电解质中聚环氧乙烷(PEO)结晶度高、无机填料分散不均以及有机-无机界面作用弱等瓶颈与关键问题,江南大学刘天西/东华大学缪月娥团队提出富氧空位的取向纳米纤维调控离子连续输运策略,成功制备了高性能聚合物复合纤维固态电解质。团队以水平取向聚丙烯腈(APAN)纳米纤维为模板,通过水热法在其表面原位生长富含氧空位的层状双金属氢氧化物(MoNiCo-LDH),成功构建了有序分布的无机纤维填料网络,进而灌注PEO基体,最终获得了MoNiCo-LDH@APAN-PEO复合电解质。该策略中,氧空位作为路易斯酸位点,与PEO链段上的醚氧基团发生强配位作用,有效削弱了PEO分子链的有序排列,显著降低了其结晶度;同时,氧空位通过静电相互作用锚定双(三氟甲基磺酰)亚胺阴离子,促进锂盐充分解离,使游离锂离子比例从16.3%提升至19.3%,锂离子迁移数达到0.73。此外,取向纳米纤维骨架为锂离子提供了连续定向的传输通道,并有效抑制了锂枝晶生长。电化学性能测试表明,采用该电解质的对称电池可稳定循环1500 h,全电池循环200圈后容量保持率仍高达89%该研究通过氧空位缺陷工程与聚合物复合纳米纤维材料有序结构的协同设计,有效解决了PEO基复合固态电解质中填料分散不均、界面作用弱等关键难题,揭示了氧空位在调控PEO结晶行为、促进锂盐解离及优化锂离子传输微环境中的界面化学机制,为聚合物复合固态电解质的分子层面设计与调控提供了新思路。

本文为“黄葆同/冯之榴先生诞辰 105 周年纪念”专辑特约稿,相关成果发表于《高分子学报》2026年第9期。论文第一作者为东华大学博士生陈轲鼎、硕士生王菲,通信联系人为刘天西教授和缪月娥研究员。

论文链接:https://www.gfzxb.org/thesisDetails#10.11777/j.issn1000-3304.2026.26146&lang=zh


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