《Adv. Mater.》：多组分纳米线气凝胶：定制吸附平衡特性助力聚对苯二甲酸乙二醇酯升级回收
Multicomponent Nanowire Aerogels with Tailored Adsorption Equilibrium for the Upcycling of Polyethylene Terephthalate
Hanjun Li, Guangtong Hai*, Ting Zhu, Wei-Hsiang Huang*, Chun-Chi Chang, Min-Hsin Yeh, Feili Lai, Nan Zhang*, Tianxi Liu*
Advanced Materials 2026, DOI: 10.1002/adma.74280
随着塑料消费量的持续增长，废弃塑料造成的环境污染与资源浪费已成为全球性挑战。其中，聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）年产量超过7000万吨，将其高效资源化转化具有重要意义。在碱性条件下，PET可解聚生成对苯二甲酸（TPA）和乙二醇（EG），其中EG通过乙二醇电催化氧化反应（EGOR）进一步转化为高附加值化学品，是提升PET回收经济价值的有效途径。Pd/Pt基催化剂因其对*OH中间体生成及EG脱氢过程的协同调控能力，被认为是EGOR反应的优异催化体系。然而，精准平衡EG吸附与∗OH供给仍是提高反应选择性和效率的关键。为实现高效电子传输和快速物质扩散，将一维纳米线构筑单元引入三维气凝胶结构，可形成连续导电网络和有序孔道结构，从而突破传统纳米颗粒气凝胶中电荷传递受限和传质不足的问题。同时，多组分金属的协同作用能够进一步调节催化剂电子结构，优化关键中间体吸附行为。然而，由于不同金属前驱体还原动力学差异显著，多组分纳米线气凝胶（MNWAs）的可控制备仍面临挑战。
基于此，江南大学化学与材料工程学院刘天西教授团队提出了“限域拓扑转化”新策略，即利用Te纳米线气凝胶模板的限域效应，引导多金属前驱体在模板表面发生原子尺度拓扑重排，并继承其一维取向结构，实现了PdPtRuRhIrTe MNWAs的可控制备，并揭示了其由限域界面键合竞争演化机制主导的成键新机制。所得PdPtRuRhIrTe MNWAs/C在PET增值转化体系中表现出优异性能，生成乙醇酸（GA）的法拉第效率达到91.7%，产率高达12.05 mmol h–1 mg–1，显著优于多组分纳米颗粒气凝胶及其他二元/三元纳米线气凝胶对照样品。此外，PdPtRuRhIrTe MNWAs/C在MEA体系100 mA cm–2高电流密度下实现1000小时稳定运行，展现出优异的电子传输、传质能力及实际应用潜力。其优异性能源于多组分电子结构调控与一维纳米线三维网络结构的协同作用，有效降低了关键反应步骤中*HOCH2CHOHOH中间体生成的能垒。
本研究创新性提出了“限域拓扑转化”策略，获得了MNWAs新材料，不仅突破了多金属体系中元素组装与一维结构构筑的协同调控难题，实现了Pd、Pt、Ru、Rh、Ir、Te等多元组分在三维纳米线网络中的精准构筑，并通过多金属电子结构调控和各向异性传输通道优化，揭示了关键中间体吸附调节与乙二醇选择性氧化性能提升之间的构效关系，为PET废塑料高值化转化提供了兼具原子利用效率、电子传输能力和传质效率的新型催化材料平台，并为多组分纳米线气凝胶在可持续能源与资源循环领域的应用拓展提供了新思路。
本文第一作者为江南大学化工学院博士研究生李晗君，通讯作者为江南大学刘天西教授、张楠副教授、浙江大学衢州研究院海广通副研究员以及国家同步辐射中心黄伟翔博士。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.74280
