《J. Am. Chem. Soc.》：金属/配位聚合物纳米复合催化剂助力硝酸盐电还原制氨
Selective Mass Accumulation at the Metal-Polymer Bridging Interface for Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia and Zn-Nitrate Batteries
Guojie Chao, Wei Zong*, Jiexin Zhu, Haifeng Wang, Kaibin Chu, Hele Guo, Jian Wang, Yuhang Dai, Xuan Gao, Longxiang Liu, Fei Guo, Ivan P. Parkin, Wei Luo, Paul R. Shearing, Longsheng Zhang*, Guanjie He*, Tianxi Liu*
J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c00400
氨作为一种重要的化工原料，在农业和工业等领域发挥着重要的作用。然而，高能耗、高碳排放的传统Haber-Bosch制氨工艺与我国“碳中和”的可持续发展战略目标相悖。硝酸盐电还原制氨作为一种绿色合成氨技术，其利用清洁可再生的电能，不仅能将硝酸盐污染物直接转化为具有高附加值的氨，而且能为硝酸盐废水处理提供一条有效途径。但是，由于竞争性析氢副反应、在低浓度硝酸盐废水中对硝酸盐的吸附较弱等原因，硝酸盐电还原制氨反应活性和选择性仍不太理想，仍不能满足大规模氨合成的需求。
针对上述问题，本团队通过电化学原位还原方法构建了一种Cu/Cu2O纳米颗粒/Cu基配位聚合物复合催化剂，其表面可有效调节硝酸盐和水分子的分布/迁移，实现排斥水分子、富集硝酸盐的效果，进而克服低浓度硝酸盐废水中的催化活性和选择性低的问题。在硝酸盐浓度范围为7.1-100 mM的条件下，该复合催化剂的硝酸盐电还原制氨反应法拉第效率超过90%；所组装的Zn-NO3-电池功率密度为17.9 mW cm-2。本工作深化了对硝酸盐电还原反应过程的理解，为高性能硝酸盐电还原催化剂的开发提供有益借鉴。
本论文第一作者为晁国杰博士，共同通讯作者为江南大学刘天西教授和张龙生副教授、伦敦大学学院何冠杰副教授和牛津大学宗伟博士。
论文连接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c00400
