《Adv. Funct. Mater.》：气凝胶驱动界面快速自凝胶化策略助力高可逆锌负极

Aerogel-Driven Interface Rapid Self-Gelation Enables Highly Stable Zn Anode

Zhenhai Shi, Zijian Xu, Zhuanyi Liu, Yufeng Ren, Leiqian Zhang, Jianguo Ren, Suli Chen*, Tianxi Liu*

Adv. Funct. Mater. 2024, DOI:10.1002/adfm.202414451

锌金属具有高理论容量（820 mA g^-1，5855mAh cm^-3）、低氧化还原电位（-0.76 V vs SHE）、储量丰富等优点，是大型储能系统中水基锌离子电池（AZIBs）最有前途的负极材料。尽管AZIBs在高安全性和低成本方面具有明显的优势，但锌金属负极在充放电过程中不受控制的枝晶生长一直是可充电AZIBs面临的主要挑战，这可能导致电池循环寿命缩短甚至短路。此外，活性水在电极-电解质界面诱导的寄生副反应，如析氢和副产物，将导致不可逆的Zn损失，从而降低Zn负极的可逆性和库仑效率(CE)。枝晶生长问题和锌负极上严重的副反应是高度相关的，锌枝晶的生长会暴露更多表面，加速副反应，而这一过程也使锌负极变得更粗糙，从而导致更严重的枝晶问题。因此，设计一种既能促进均匀锌沉积又能抑制副反应的多功能界面层至关重要。

鉴于此，本课题组提出了一种简单便捷的界面自凝胶策略，通过在锌负极表面引入富含-OH的二氧化硅气凝胶（HSA）来稳定锌负极。HSA独特的网络结构和亲水特性使Zn负极附近的水电解质迅速自发凝胶化，形成贫水凝胶界面层。该界面层可有效加速脱溶过程，并通过氢键作用降低负极表面水分子的活性，从而实现快速的Zn²⁺迁移动力学并减轻副反应。此外，气凝胶均匀的纳米通道可提供快速的Zn²⁺迁移路径，并使Zn²⁺通量均匀化，从而实现快速且均匀的Zn沉积。因此，HSA改性的锌负极（HSA@Zn）表现出优异的长期循环稳定性（在4 mA cm^-2条件下超过6000小时），并在全电池中进一步证明了这种HSA@Zn负极实际应用的可行性。这项工作中提出的气凝胶驱动界面自凝胶策略为水性锌离子电池先进锌负极的设计提供了新的思路。

本论文第一作者为化工学院博士研究生史振海，通讯作者为江南大学刘天西教授和陈苏莉副教授。

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