《Small》:SnO2/LaOCl纳米纤维中内置电场引发的界面积累和稳定性增强效应促进二氧化碳电还原
Interfacial accumulation and stability enhancement effects triggered by built-in electric field of SnO2/LaOCl nanofibers boost carbon dioxide electroreduction
Hanjun Li, Honggang Huang, Wenshuai Huang, Xu Zhang, Guangtong Hai*, Feili Lai, Ting Zhu, Shuxing Bai, Nan Zhang*, Tianxi Liu*
Small 2024, DOI: 10.1002/smll.202402654
电化学CO2还原反应(CO2RR)是一种可持续、经济地减少CO2排放和获得高附加值化学品的有效策略。SnO2基材料具有毒性低、储量丰富等优点,是一种极具吸引力的CO2RR电催化剂,特别是它可以选择性地生成CO2RR过程中最经济的产物之一HCOOH。遗憾的是,它的实际应用受到了一些不可避免的问题的限制,如对CO2的吸附和转化能力较弱以及对CO2RR的稳定性较差。CO2RR中复杂的多电子传递过程及不合适的吸附/解吸行为是设计并开发高效CO2RR电催化剂的主要挑战。因此,调控SnO2基CO2RR催化剂的电子结构和优化反应微环境显得尤为重要。
基于此,江南大学化学与材料工程学院刘天西教授课题组通过静电纺丝法开发了具有内置电场(BIEF)的SnO2/LaOCl纳米纤维(NFs)新材料,增强了CO2的吸附和活化并提高了SnO2的电化学稳定性,实现了高效稳定的CO2电还原。SnO2/LaOCl NFs在CO2RR中获得了接近100%的C1法拉第效率(FE)和高达90.1%的FEHCOOH,优于商业SnO2纳米颗粒和LaOCl NFs。此外,SnO2/LaOCl NFs在连续电解10 h后也表现出持久的稳定性。在流动相体系中,SnO2/LaOCl NFs可实现83.4%的FEHCOOH和接近400 mA cm-2的电流密度。SnO2/LaOCl NFs的优异性能可归因于SnO2与LaOCl的强耦合引起的BIEF,增强了CO2吸附,降低了反应能垒,加速了电子传递,从而触发了界面积累和稳定性增强效应,提高了SnO2在CO2RR过程中的活性和稳定性。这项工作为开发高效稳定的CO2RR电催化剂提供了新思路。
本论文第一作者为江南大学化工学院博士研究生李晗君,通讯作者为江南大学刘天西教授、张楠副教授以及浙江大学衢州研究院海广通副研究员。