《ACS Mater. Lett.》: 界面工程调控的Cu/Cu₂In金属气凝胶促进电催化二氧化碳还原

Interface-engineered Cu/Cu₂In metallic aerogels for efficient electrochemical CO₂ reduction

Cun Chen, Honggang Huang, Yao Chen, Zhe Zhang, Hui Fu, Hanjun Li, Wei-Hsiang Huang*, Feili Lai, Nan Zhang*, and Tianxi Liu*

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c01473

随着工业的迅速发展，消耗了大量化石燃料，释放出的大量二氧化碳（CO₂）导致了严重的温室效应和大气污染。通过电化学CO₂还原反应（CO₂RR）将CO₂转化为碳基化学品或者高价值燃料被认为是充分利用CO₂的有效策略，其具有以下优点：（1）它可在环境温度和压力下运行;（2）以可再生电力为驱动力，清洁无污染。其中，催化剂可以降低催化反应势垒，优化反应路径，并调节催化产物。因此，合理设计和开发高效的CO₂RR电催化剂具有重要意义。

近期，江南大学化学与材料工程学院刘天西教授课题组利用盐析凝胶法得到了一系列Cu/Cu₂In界面比例可控的Cu-In金属气凝胶（MAs）。其中，Cu/Cu₂In界面丰度最高的Cu₂In MAs在-0.6 V_RHE时可以实现高达94.5%的一氧化碳法拉第效率（FE_CO），远优于Cu MAs（6.9%）、Cu₁In MAs（50.9%）、Cu₃In MAs（75.2%）和Cu₄In MAs（67.7%）。在流动相系统中，Cu₂In MAs也表现出较高的FE_CO（59.3%）。此外，Cu₂In MAs还表现出优异的持久稳定性，在-0.6 V_RHE下连续电解10小时后，其电流密度几乎没有变化。X射线吸收曲线表明在稳定性测试前后，Cu₂In MAs中In和Cu配位数没有明显变化，进一步证明了Cu₂In MAs在CO₂RR过程中具有优异的结构稳定性。此外，反应机理分析表明，Cu₂In MAs中丰富的Cu/Cu₂In界面不仅增强了催化剂-反应物的相互作用，而且大大降低了决速步的能垒，从而有效提升了CO₂RR性能。该工作为设计和开发高效稳定的CO₂RR电催化剂提供了新思路。

本论文第一作者为化工学院硕士研究生陈存，通讯作者为江南大学刘天西教授、张楠副教授以及国家同步辐射中心的黄伟翔博士。