《Adv. Mater.》:高熵合金气凝胶:二氧化碳还原新平台
High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction
Hanjun Li, Honggang Huang, Yao Chen, Feili Lai, Hui Fu, Longsheng Zhang, Nan Zhang*, Shuxing Bai*, Tianxi Liu*
Advanced Materials 2022, DOI: 10.1002/adma.202209242
近年来,高熵合金因其较强的机械强度、良好的耐久性和优异的耐蚀性等优点受到广泛关注。此外,高熵合金因具有出不同金属元素之间的协同效应也被证实是一种有前景的电催化剂。为暴露更多的活性位点,设计开发具有独特三维结构的高熵合金具有重要意义。金属气凝胶(MAs)具有三维网络结构,其大的孔隙率和高的比表面积,可提供丰富的催化活性位点和传质通道,加速传质和电荷转移。然而,由于不同金属的还原电位和混相行为的差异,实现单相高熵合金气凝胶(HEAAs)仍然是一个巨大的挑战。
基于此,本研究团队通过冻融法首次实现了HEAAs的普适性制备(六元PdCuAuAgBiIn HEAAs、七元PdCuAuAgBiInCo HEAAs、七元PdCuAuAgBiInZn HEAAs、八元PdCuAuAgBiInCoNi HEAAs以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn HEAAs),成功得到了一系列高效稳定的新型CO2RR电催化剂。机理研究表明,PdCuAuAgBiIn HEAAs独特的三维网络结构、金属间的强相互作用以及表面丰富的不饱和位点,调控了其电子结构,优化了催化剂表面HCOO*中间体的吸附和解吸强度,抑制了CO的吸附及析氢副反应,从而增强了其催化活性、选择性及稳定性。这项工作不仅为高效CO2RR提供了新平台,并为HEAAs的可控合成提供了新策略,将推动HEAAs在催化及其他领域的研究。
本论文第一作者为博士生李晗君,通讯作者为刘天西教授、张楠副教授及青岛大学白树行教授。
论文连接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209242
PdCuAuAgBiIn HEAAs的形貌和结构表征