《J. Energy Storage》：金属掺杂石墨烯/碳杂化气凝胶的多级孔结构调节及其储能性能研究
Modulation of hierarchical porosity in metal-doping graphene/carbon hybrid aerogels for capacitive energy storage
Guojie Chao, Dong Wang, Yang Wang, Xu Zhang, Suli Chen, Yufeng Wang, Wei Zong , Wei Fan, Longsheng Zhang*, Tianxi Liu*
Journal of Energy Storage 2022, 55, 105445
超级电容器具有功率密度大、循环寿命长等优点，是一种极具应用前景的新型储能装置。超级电容器的电极材料是决定其储能性能的关键，也是目前该领域研究的焦点。近年来，碳气凝胶材料凭借其高比表面积和三维互联多孔结构，被认为是一种理想的具备双电层电容性质的电极材料，成为人们研究的热点。然而，碳气凝胶的高孔隙率和低堆积密度往往影响其导电性，造成电荷转移速率较慢，限制了超级电容器的能量密度和功率密度。因此，如何获得高孔隙率和高导电性的碳气凝胶电极材料，是研究者们关注的一个重点。
基于此，本课题组采用双交联策略制备了具有多级孔结构的钴掺杂石墨烯/碳杂化气凝胶（CGCA）材料，用于超级电容器的储能性能研究。利用钴金属离子（Co2+）和氧化石墨烯纳米片（GO）作为双交联点，不仅可以有效调节PAA水凝胶前驱体的交联度，从而实现所得CGCA的孔结构调节，而且能够提升CGCA的石墨化程度，实现其导电性能的提升。所得CGCA的比表面积可达1219 m2 g-1，且孔结构主要为微孔和介孔，有助于加快离子传输过程。钴元素的掺入有助于提升CGCA的石墨化程度，从而提高CGCA的导电性，加快电子传输过程。此外，PAA材料作为前驱体，在碳化过程中可以引入氮、氧等杂原子，能够改善CGCA材料表面的润湿性，有助于电解液更好地进入孔结构内部，提升CGCA电极材料的双电层电容性能。得益于这些优点，CGCA电极材料在电流密度为1 A g-1时的比容量为371 F g-1，当电流密度达到150 A g-1时，其比容量还可以保持最初比容量的57%。CGCA电极材料所组装的对称超级电容器在电流密度为0.5 A g-1时的比容量为80 F g-1，当电流密度达到10 A g-1时其比容量还可以保持为63 F g-1，表现出优异的倍率性能。同时，在循环10000圈后，超级电容器的容量保持率为95%，库伦效率为100%，展现出极好的循环稳定性。此外，超级电容器在功率密度为250 W kg-1时，能量密度为11.1 Wh kg-1，当功率密度达到5029 W kg-1时能量密度还可以保持为8.8 Wh kg-1，与目前文献报道的由碳气凝胶电极材料组装的超级电容器相比，其能量密度具有一定的优势。该工作为高孔隙率和高导电性的碳气凝胶电极材料的设计开发提供了新思路。
本论文第一作者为晁国杰博士，通讯作者为刘天西教授和张龙生副教授。
论文连接：https://doi.org/10.1016/j.est.2022.105445
钴掺杂石墨烯/碳杂化气凝胶材料的制备流程示意图
